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关键词:催化剂 xps 氧空位 氧化 还原
摘要:采用等体积浸渍法制备了CuMn-O/γ-A12O3、CuMnCe-O/γ-Al2O3和CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化剂。用XRD、BET、SEM、XPS和H2-TPR技术对其物相和表面性质进行了表征。在连续固定床微反装置上评价了催化剂的CO+O2和CO+NO反应性能。结果表明,催化剂样品中观测不到CuO、MnO、CeO2,和La2O3的XRD晶相峰,活性组分在γ-A12O3载体表面呈高度分散状态。Ce、La的引入对催化剂的比表面积、孔容和孔径分布影响不大。SEM谱图中未观测到活性组分的形貌,金属氧化物在载体表面均匀分布。Ce^3+Ce^4+之间的可变价转换,引起CuMnCe-O/γ—Al2O3催化剂表相CuO中具有非完整结构的[Cu^2+(1-x)Cu^+(x)][O1-1/2x1/2x]增多,Cu^+/Cu^2+比例增大,表相氧空位增多,H2-TPR还原峰温度向低温区偏移。Ce^4+、La^3+之间不平衡电荷以及共生过程中Cu-Mn-Ce-La-O之间的强相互作用,加大了CuO和MnOx结构的不完整性,导致CuMnCeLa-O/γ-Al2O3催化剂样品表相产生更多的Cu+、Mn^2+、Mn^3+和氧空位,相应的H2-TPR还原峰温度进一步向低温区偏移。催化氧化CO和CO催化还原NO实验结果表明,在反应空速20 000h^-1,350℃反应温度下,CuMnCeLa-O/γ-A12O3催化剂CO催化还原NO反应的CO转化率达到88.2%,NO转化率达到了96.1%,表现出了较好的氧化还原活性。
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